信息存储材料及器件研究所

忆阻器和阻变存储器

忆阻器/阻变存储器

一、忆阻器电阻转变物理机制和高性能器件研制

忆阻器的电阻转变行为通常伴随着电子、离子等电荷的场致输运。

描绘器件中电子注入过程、迁移离子的类型、离子产生和复合的电化学反应过程,阐明电场作用下的纳米尺度器件中的电荷输运机制及其对器件导电特性的影响。

场致电子或离子的迁移会导致器件中局部区域元素分布、价态成键和材料结构等的变化,改变材料能带结构和电荷输运性质,从而在器件两端电极之间导致金属性导电通道的生长和断裂过程。

研究导电通道的动态演化过程,建立微观物理机制与宏观电阻转变特性行为之间的映射关系。

针对纳米尺度器件的性能要求和功能需求,理论预测并研发高性能忆阻材料体系(重点包括与CMOS工艺高度兼容的HfOx二元氧化物、SrTiO3多元复杂氧化物、GeTe和SbTe基硫系化合物),探索研究器件结构及低温集成工艺。

从材料匹配、器件结构设计、关键工艺、测试方法等多层面开发低功耗、高速器件的研制技术。

二、基于忆阻器的类脑神经形态计算

2014年12月19日美国《科学》杂志公布了其评选的2014年十大科技突破,其中美国国际商用机器公司(IBM)研制的新一代模仿人脑计算机芯片榜上有名[1]。其后不久,这项科技突破也在中国科学院和工程院两院院士评选出的国际十大科技新闻中名列榜首。这款名为“真北(TrueNorth)”的芯片包含54亿个晶体管,根据人脑神经系统中神经元和神经突触结构和功能,“真北”模拟了100万个神经元和2.56亿个神经突触,具有4096个处理核[2]。这些处理核相互连接,形成了一个如神经网络般的网状结构。这款芯片能够受到如此高的赞誉,在于其处理信息的模式是革新的,不同于传统的存储和计算分立的冯诺依曼计算架构,“真北”能够模仿人脑的信息处理方式的。这意味着,信息的存储和计算不是在某个单独的单元处实现,信息在网络中传输的同时就完成了对它的并行式分布处理,或者说,信息的存储和处理不再存在明显的分界线,是融合的。这样一种仿脑计算架构和范式在并行处理大数据量的任务时,比如视觉捕捉、图形识别,能够表现出优越的性能,可能给大数据时代下需要应对海量实时数据的大规模并行运算计算机架构带来革命。

然而,需要指出的是,现阶段,毋论是IBM的“真北”芯片,还是欧盟庞大FACETS计划研发的神经形态电子芯片(Neuromorphic Chip),用来构建神经网络两种基本单元:神经元和神经突触,依然采用的是晶体管。这一源于超大规模集成电路(VLSI)的技术方案受制于仿脑所需的巨大元件数目和难以承受的功耗,因为模拟一个神经元或者突触就需要数十个晶体管、电容、加法器,而人脑中包括了多达~1011个神经元以及~1015个神经突触。尤其的,神经形态芯片中突触的数目远远超过神经元的数目,人工突触占据了芯片的大部分面积,消耗了大部分功耗。

基于此,研究人员开始竞相研发新型的人工突触器件,来突破神经形态芯片模拟人脑智能这一发展过程中的功耗和集成度瓶颈。理想的人工突触器件应该具有以下几种基本性能:1)具有非易失的突触权重;2)具有突触可塑性,即突触权重能够通过学习从而发生改变;3)纳米级尺寸;4)低功耗;5)易于大规模互连集成。只有拥有这样的人工突触器件,才可能开发出能够在一定程度上模仿大脑认知功能的微电子芯片,同时芯片面积和功耗在可接受范围内。

2009年初美国国防部高级研究计划署(DARPA)启动的“突触计划”(SyNAPSE Project)一期已经于2013年完成,二期已经启动实施。计划全称为神经形态可扩展的自适应可塑性电子系统,旨在开发包含100亿个电子神经元、数百兆亿个突触的,能够模仿大脑皮层神经元功能、大小、功耗的微电子芯片,预算每年投入3000万美元直至2019年。其中目标之一就是研发具有突触功能的新型电子器件,并将其应用于神经形态芯片之中。欧盟也在FACETS计划完成之后启动了新一项雄心勃勃的BranScaleS计划,致力于研究人脑的信息处理模式并以此为模型来研发下一代仿脑的计算模式,预算总计超过16亿美元。

模拟生物神经突触的可塑性的首要条件是人工突触器件的电导(或电阻)可模拟式地连续调节,而忆阻器这样一种具有记忆功能的非线性电阻,其阻值能够随流经的电荷量而发生变化,并在断电后保持这种变化的状态,可以认为是模拟神经突触的完美器件。自2008年惠普(HP)实验室首次在TiO2材料中物理实现忆阻器,并声称忆阻交叉开关矩阵是唯一具备模拟人类神经突触足够密集度的技术之后,基于忆阻器的人工突触器件就迅速得到学术界和工业界的高度重视。

根据HP提出的TiO2忆阻器的氧空位边界迁移理论,器件电阻由富氧层电阻和缺氧层电阻共同决定[3]。在外加电压作用下,氧空位迁移导致两层的边界发生迁移,从而导致器件电阻可以在高阻态和低阻态区间连续变化。当然氧化物忆阻器的阻变过程中氧空位的作用无法用此模型严格精确描述,譬如氧空位迁移引起导电通道的形成/断裂及导电通道的数量变化,或功能层/电极间界面势垒高度变化都可以使器件发生电阻渐变现象,但基于氧空位迁移的忆阻器确实能够展现出良好的电阻渐变特性,从而用于突触可塑性学习的功能实现。密歇根大学Wei Lu研究组的WOx[4],斯坦福大学H.-S. Philip Wang研究组的AlOx和HfOx[5, 6],日本国立材料科学研究所Tsuyoshi Hasegawa研究组的Ta2O5和WO3-x[7, 8],中国东北师范大学Zhongqiang Wang等人采用的InGaZnO[9],以及其他研究组的PCMO[10]、Cu2O[11]基等电子突触器件都是基于氧空位迁移原理来实现神经元电脉冲活动时间依赖突触可塑性(Spike-timing-dependent plasticity,STDP)功能[12]。这一功能指如果突触前神经元活动(电脉冲释放)先于突触后神经元活动,将引起突触连结强度的增强,如果突触前活动迟于突触后活动,会产生抑制使突触连结强度减弱。这样的突触前活动和突触后活动时间先后次序对突触传递的影响已经被认为与脑学习和记忆功能直接相关[13]

另一类忆阻器通过活性电极电化学反应产生Ag+或Cu2+在介质层迁移引起器件阻变。基于这一原理的忆阻器件同样可以表现出突触行为。Wei Lu研究组在基于Ag-Si混合功能层的忆阻器件中,通过驱动Ag粒子的迁移得到了良好的电导渐变特性,器件可以在100个连续正负电脉冲作用下实现突触效能的增强和抑制,在1.5×108次操作之后还能保持良好的特性[14]。Tsuyoshi Hasegawa研究组则系统研究了Ag2S、Cu2S和Pt/Ta2O5/Ag原子开关中Ag或Cu导电丝的形成与断开过程中的电导量子化现象,每一步施加电脉冲使器件的电导变化为一个原子接触电导,如此精确的电导调控自然对于突触权重的可控调节极为有利[7, 15]。更重要的是,他们还发现连续脉冲的间隔时间对于器件电导的保持时间有一定的影响关系,脉冲间隔时间越短即频率越高,器件电导保持时间越长,这一特性与人脑中感觉记忆、短期记忆和长期记忆之间的关系类似[16-18]。Wei Lu研究组也在WOx忆阻器中实现了类似的长短期记忆现象,高频率的脉冲刺激可以是保持时间短的短期记忆转变为长期记忆[4]。在短期记忆状态时,由于氧空位扩散作用使得电导下降,可以用于模拟记忆的自然遗忘,遗忘曲线与生物的遗忘曲线很相似[19]。国内清华大学曾飞课题组则采用了PEDOT:PSS有机材料作为功能层,通过调控Ag离子在有机薄膜中的界面迁移来实现渐变的突触权重可塑性[20]。

在单个人工突触器件展示出类突触可塑性等仿脑认知功能后,要进一步推进人工突触器件的研究和应用,必将探讨具有一定规模互连的、基于新型忆阻突触器件的神经网络电路的构建以及更高阶认知功能的实现等重要问题。其中,能否基本认知存储器件,与传统电学元器件配合,以优化传统晶体管神经电路的复杂度和能耗,以更简洁高效的形式实现传统VLSI方法中极为复杂的仿脑认知功能,这是忆阻突触器件能否在未来神经形态工程中发挥核心作用所要面对的极为现实的挑战。

基于此,近年来研究人员以一种代表性的高阶认知功能——联想学习(Associative learning)为研究对象,展开了一些初步研究工作。南加州大学Y. V. Pershin和M. Di Ventra以模数转换器和微控制器作为电子神经元,以数字分压器、模数转换器和微控制器作为忆阻突触模拟器,构建出一个包含三个神经元和两个突触的简单神经网络,能够实现巴甫洛夫狗(Pavlov’s dog)经典条件反射联想学习[21]。德国M. Ziegler等人基于Pt/Ge0.3Se0.7/Cu双极性忆阻器,配合电阻、加法器和比较器,搭建了一个巴甫洛夫狗条件反射电路,成功将条件刺激(Conditioned Stimulus,CS)和非条件刺激联系在一起(Unconditioned Stimulus,US)[22]。法国O. Bichler等人则研究了一种纳米颗粒有机存储器场效应晶体管(NOMFET)突触器件,采用金纳米颗粒掺杂的有机物并五苯作为沟道材料,金纳米颗粒作为纳米电容器可以存储电荷,晶体管的跨导可以由纳米颗粒存储的电荷量来调节。这一NOMFET成果模拟实现了STDP功能,并与FPGA神经元电路配合实现了联合学习功能[23, 24]。国内南京大学Qing Wan等人制备的一种三端无机质子传导突触晶体管,可以通过施加较高的栅电压导致质子相关的电化学掺杂来实现长期记忆,一对时间相关的前、后突触刺激对可以共同调节沟道中的离子电荷实现STDP功能和联想学习功能[25]。成都电子科技大学的刘洋教授等人和韩国Moon等人也分别基于NiOx和Pr0.7Ca0.3MnO3忆阻器实现了简单的联想学习功能[26, 27]

同时,国内外研究人员在忆阻神经网络领域也做了不少开创性工作,实现了字母、手写字体、人脸图像等模式识别功能[28-30]

但现阶段大部分研究依然处于初步阶段,仍然存在许多亟待解决的科学与技术问题。具体表现为:

1.忆阻突触器件功能材料种类繁多,突触权重调控机制各异。以基于Ag、Cu等金属离子迁移忆阻特性为例,金属离子输运行为与功能材料的晶体结构、界面势垒、组分等因素息息相关,其动力学过程仍然不甚清楚,无法对忆阻特性调控、忆阻突触器件的设计和性能优化给出明确指导

2.忆阻神经网络大部分研究依然停留在仿真层面,发展大规模硬件忆阻神经网络依然挑战重重。

团队以忆阻器作为类脑神经形态器件,模拟实现了生物记忆和学习的基本法则:突触可塑性。器件在合适的兴奋性和抑制性脉冲刺激下,能够实现具有良好的稳定性和可重复性的突触权重调节。基于阈值原则和时间原则,设计了突触前刺激和突触后刺激脉冲形式,两者的共同作用能够实现窗口时间常数可调制的四种STDP功能。实验验证了ms、μs和ns级的STDP功能实现,其中最快的STDP功能时间常数为114 ns,比人脑中相同功能完成速度(约50 ms)快十万倍(Scientific Reports,3, 1619, 2013)突触器件成功实现了活动时序、频率和幅值依赖的Hebbian学习法则。高频率的突触后刺激能诱导突触器件发生长时程增强,低频率的突触后刺激则诱导突触的长时程抑制。类似的,高幅值强度的突触后刺激诱导长时程增强,低幅值强度的突触后刺激则诱导长时程抑制。发现了电子突触的权重饱和现象,在连续的刺激作用下,突触的学习展示出一种指数型学习过程。突触饱和是对Hebbian理论的内在约束,对于保持神经环路的稳定具有重要作用。(Scientific Reports,4, 4906, 2014)。探讨了器件的长短期记忆行为。设计了基于忆阻突触器件的结构简单、操作简洁的联想学习电路网络,实现了符合生物时序临近规律和预测原则的联想学习功能Advanced Electronic Materials, 1, 1500125, 2015),被选为封面论文。研究了基于忆阻突触器件的脉冲神经网络,初步实现了对手写字体的有效模式识别。

基于已有研究基础,团队拟进一步深入研究氧化物及硫系化合物忆阻突触器件及脉冲神经网络。重点研究纳米尺度下忆阻器中场致输运行为、导电机制及其对忆阻特性的调控规律。揭示微观忆阻物理机制和演化过程与宏观认知功能之间的内在联系。进而,根据神经生物学中突触可塑性与网络级高阶学习功能间的内在联系,来设计基于忆阻突触器件的脉冲神经网络,实现模式识别等认知功能。研究将为进一步优化设计忆阻突触器件奠定基础,并为忆阻突触器件应用于未来大规模、多样化的神经形态电路系统和人工神经网络中提供方法和技术指导。

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三、基于忆阻器的非易失逻辑运算技术

人类进入大数据时代,传统冯·诺依曼计算架构中存储(Memory)与计算(CPU)分离的瓶颈问题凸显,现有器件和架构无法满足信息爆炸式增长对超强计算能力的需求;而且,通过晶体管尺寸微缩来提高计算性能的集成电路摩尔定律已难以延续。因此,研究存储与计算融合的的非易失性逻辑运算器件,是未来颠覆性计算技术的基石。

忆阻器,是电阻、电容、电感之外的第四种电路基本元件,具有高速、低功耗、高集成度、兼具信息存储与计算功能等特点,被认为是最有潜力的未来逻辑运算器件,将推动逻辑运算理论与计算体系结构的全面变革,为从根基上颠覆传统冯·诺依曼计算架构和整个计算机体系奠定器件基础。

图2 传统冯·诺依曼计算架构与未来忆阻计算架构对比

图3 非易失逻辑运算和神经形态计算都被IRDS列为未来重要的非冯诺依曼计算技术

近年来,针对存储与计算高效融合的这一重要科学命题,光电信息学院/武汉光电国家实验室缪向水教授领衔的信息存储材料及器件研究团队在新型非易失逻辑运算器件、存储与计算融合架构(图2)等方面展开了系统研究。

研究目标:基于忆阻器、阻变存储器等新型纳米信息器件,设计非易失性基本布尔逻辑电路和运算方法,构建组合及时序逻辑电路,为发展未来存储与计算融合的内存计算技术提供候选器件方案,进而提出新型高性能并行计算技术。

已发表多篇重要论文。

团队于2013年利用硫系化合物相变器件构建了“与、或、非”三种基本布尔逻辑电路,提出了利用器件二值阈值开关特性实现逻辑运算功能的原理,并在Ge2Sb2Te5存储器件中获得实验验证。与传统CMOS晶体管电平逻辑不同,在存储器中直接进行逻辑运算时,用来表征0和1逻辑状态的运算变量不仅可以是电平信号,还可以是器件的电阻状态。而且,逻辑运算的结果非易失性地保存在器件电阻状态之中。该研究为发展未来存储与计算融合的内存计算技术提供了新的候选器件方案,以题为AND, OR, NOT Boolean logic in phase change memory发表在Journal of Applied Physics, 114, 234503, 2013。

在此基础上,进一步研究发现了[GeTe/Sb2Te3]n超晶格存储器件的磁电耦合效应,在电平、电阻之外,引入磁场强度作为新的逻辑输入变量,成功实现了7种布尔逻辑运算功能。该研究为未来非易失性逻辑运算器件和电路提供了新思路,以题为Logic gates realized by nonvolatile GeTe/Sb2Te3 super lattice phase-change memory with a magnetic field input发表在Applied Physics Letters, 109, 023506, 2016。

在探索非易失性逻辑运算器件基础上,团队基于不同忆阻器单元和集成结构,在非易失逻辑运算算法和实现方面也取得了一系列重要进展。

团队首先从二值布尔逻辑代数原理出发,提出了一种通用逻辑算法。该算法核心是一个数学表达式,表达式中的逻辑输出由四个数学变量输入所共同确定。通过改变四个数学变量的赋值排列组合,可以推导出完备的16种布尔逻辑。在物理器件中,通过赋予四个数学变量以实际物理参数涵义,即可实现所需的逻辑功能。基于以上思路,团队利用以开关速度达5 ns的Ta/AgGeTe/Ag高速双极性忆阻器为基本单元集成在目前主流的crossbar高密度交叉阵列之中,以初始化电阻状态、器件两端脉冲电信号、电信号极性为四个变量,在单个器件中两步内即可实现任意布尔逻辑。与现阶段相关国际报道文献相比,其计算复杂度最优,且兼容高密度阵列集成方案。相关结果以题为Realization of Functional Complete Stateful Boolean Logic in memristive crossbar array发表在ACS Applied Materials & Interfaces, 8, 34559–34567, 2016。

之后,团队与我校客座教授、台湾中山大学张鼎张教授合作,以忆阻器件的初始化电阻、晶体管的源、漏、栅极电压为四个数学变量,实验验证了所提出逻辑算法的通用性。该工作进而探讨了1T1R非易失逻辑门的级联方案,进一步提升了忆阻逻辑技术的实际应用可能性。相关工作发表以题为Functionally complete Boolean logic in 1T1R resistive random access memory发表在IEEE Electron Device Letters, 38, 1-4, 2017。

此外,该逻辑算法也可针对互补式结构忆阻器的电学特性进行变量赋值上的灵活调整,相关结果以题为16 Boolean logics in three steps with two anti-serially connected memristors发表在Applied Physics Letters, 106, 233502, 2015。

为解决时序状态逻辑迭代和资源充分分配问题,团队探索了忆阻器阵列中逻辑迭代、逻辑状态的转换输出与原位级联,为非易失性忆阻逻辑的阵列化并行计算提供了可行方案。研究中灵活利用交叉阵列中最常见的单个双极性器件和两个反向串联的互补式拓扑结构,通过输入信号的相应设计,在同一单元中可实现八种不同的基本布尔逻辑,如重要的NAND、NOR,并提出了全加器实现方案。相较于传统可重构逻辑电路,忆阻逻辑功能进行重构时,无需进行硬件连接的改变,而只需通过控制信号的调控。这就意味着通过低成本的大规模阵列制备,即可获得灵活的功能重构和计算资源的优化配置,结合新颖的运算结构非易失性原位存储功能,可作为未来高性能并行计算的潜力方案。相关工作以题为Nonvolatile reconfigurable sequential logic in a HfO2resistive random access memory array发表在Nanoscale, DOI: 10.1039/c7nr00934h, 2017,并被选为内封面论文。

另外,针对逻辑电路设计中常用的CMOS布尔逻辑电路,团队设计了仅由四个晶体管和一个忆阻器构成的XOR逻辑门,在电路结构和功耗上有较大优化,为新型全加器、图像识别的硬件实现提供了新的硬件解决方案。相关工作发表在Physica Status Solidi A, 213, 1050-1054, 2016。



(数据更新至2017年07月07日)