铁电材料在特定方向上可以发生极化翻转，从而实现“0”和“1”的数据存储。然而，铁电体在多次极化翻转操作以后，容易发生剩余极化逐渐下降，铁电性能退化的问题，称为“铁电疲劳”。传统铁电材料例如锆钛酸铅（PZT）搭配铂电极存在严重的疲劳问题，只有搭配导电氧化物才能缓解疲劳现象，但这造成了漏电流的上升。美国科罗拉多大学的Carlos Paz de Araujo等人发现Aurivillius相的层状类钙钛矿材料（如图1）中，存在一些在铂电极上也没有疲劳的铁电材料，例如SrBi2Ta2O9（SBT）。Carlos Paz de Araujo教授因推动了SBT基铁电存储器的产业化而荣获了2006年的IEEE Daniel E. Noble Prize。然而，在Aurivillius相中，钛酸铋（BIT，图1c）仍然存在铁电疲劳。后来韩国的Park等人发现掺杂一定量的La可以解决钛酸铋的疲劳问题，并解释为La的掺杂导致类钙钛矿层中不易形成氧空位。
图1.几种典型的Aurivillius相层状材料结构示意图
薛堪豪副教授在Carlos Paz de Araujo小组攻读博士学位期间，一直关注Aurivillius相层状铁电材料的疲劳问题。2014年通过第一性原理计算，证实La掺杂并不能显著地防止钛酸铋类钙钛矿层中氧空位的产生（Journal of Materials Science49, 6363, 2014）。最近又通过铂电极与各种Aurivillius相铁电材料的界面的理论研究，发现了Pt/SBT界面的电子和空穴势垒都较高，无论是否发生氧向铂电极的扩散。而Pt/BIT界面当发生氧向铂电极的扩散时，空穴注入的势垒接近于零。但当掺杂一定量的La以后，空穴势垒又大幅度提高（图2）。在此基础上，提出了铋的缺失是BIT疲劳的根源，而空穴注入势垒过低会促进铋空位的聚集，迅速导致疲劳。论文圆满解释了为何SBT和掺杂La的钛酸铋在Pt电极上都没有铁电疲劳，而只有未掺杂的钛酸铋在铂上才有疲劳问题。关于钛酸铋疲劳的模型已发表在RSC Advances期刊上（RSC Advances 7, 21856, 2017），第一作者与通讯作者分别为薛堪豪副教授和缪向水教授。
图2.有铋向电极扩散情况下，BIT，BLT与铂电极之间能带偏移量计算结果
近年来铁电存储器材料的研究重心已经转向二氧化铪基，但应注意到二氧化铪基铁电材料仍然存在疲劳和介电击穿的问题。目前为止，唯一同时圆满解决疲劳和漏电问题的铁电材料仍然是SBT等层状类钙钛矿材料。弄清楚该类材料中为什么有些产生疲劳，有些没有疲劳，对设计新型耐疲劳铁电材料具有指导意义。
论文的核心难点是需要准确计算超大原胞的电子能带结构。为了克服密度泛函的GGA近似低估半导体带隙的问题，论文采用了新型的GGA-1/2计算方法，并针对层状材料进行了计算方法的优化。优化的GGA-1/2方法可用于其他层状半导体材料以及超晶格半导体的能带计算。
